1923年8月，按照党组织的指示，董亦湘以个人名义加入国民党，此后相继担任国民党上海执行部教育运动委员会委员、国民党江苏省党部执行委员等要职,积极帮助国民党开展改组工作。他常以上海国民会议促成会领导成员的身份参加各种会议,发表演说,大力推动开展国民运动。他还在《中国青年》 《民国日报》 《对外旬报》等刊物上发表了大量文章,系统揭露帝国主义侵略中国的罪恶行径,公开宣传各国无产阶级争取民主权利的斗争经验,积极传播马克思主义1和中共的政治主张，提高了共产党的声望，扩大了影响。

1923年12月24日，国民党上海党部在斜桥湖北会馆召开全市党员大会，推选上海地区出席国民党一大的代表，董亦湘和施存统在这次大会上受命担任监视员，负责选票统计事务。之后，董亦湘频繁往来于上海、无锡、常州、镇江等地开展活动，宣传革命道理，传播进步思想，动员和组织人民开展反帝反封建斗争。董亦湘还曾受中共中央委派,多次去柳亚子家里拜访，与柳亚子建立了密切的联系。

1924年1月21日，列宁逝世。上海各界公开举行追悼大会，商务印书馆印刷所的社会主义青年团员为大会绘制了列宁半身画像，董亦湘在追悼会上作题为《告今日追悼列宁者》的演讲,热情歌颂了列宁为苏联十月革命和世界无产阶级革命做出的伟大贡献,号召大家努力奋斗,使中国革命获得胜利。3月9日,上海《民国日报》在追悼列宁大会特刊上刊登了董亦湘的讲稿。7月28日，董亦湘在上海夏令讲学会上发表题为《唯物史观》 《唯物的人生观》的演讲。《民国日1报》副刊《觉悟》连载了他讲演的全文。这一时期，董亦湘结识了时任国民党上海执行部组织部秘书的毛泽东。毛泽东与董亦湘一见如故，相谈甚欢，他赠送给董亦湘一本自己熟读并认真点评过的《唐诗三百首》。董亦湘深深叹服毛泽东的学识和思想，十分珍视毛泽东送给他的这本《唐诗三百首》，后来出国留苏期间也一直带在身边，随时翻看。1924年10月，受中共上海地委派遣，董亦湘到无锡指导当地党团组织筹建工作。不久，他介绍薛萼果（孙冶方）等青年学生由团员转为中共正式党员，随即建立了无锡党小组，很快又改为无锡党支部。从此，无锡的工人、青年和学生运动在党的领导下更加蓬勃地开展起来。1924年11月，董亦湘和恽代英、黄祥宾一起，启迪引导正在无锡师范读书的管文蔚参加了革命。其间，董亦湘受党组织的委派，经常在沪宁线一带参加会议，指导各地工作。虽然多次途经家乡，但他一心扑在革命事业上，总是顾不上回家与亲人团聚。

1924年12月28日，董亦湘和糜文溶去无锡参加国民会议，并作了宣传国民会议前途的演讲。1925年四五月间，他和侯绍裘、刘重民等在丹阳正则女校礼堂向参加群众大会的几百位民众演讲，宣传国共合作、打倒军阀的道理，提高民众反帝反封建的觉悟。为了揭露封建军阀勾结帝国主义的丑恶嘴脸，宣传中共的政治主张，扩大党在群众中间的影响，他在闸北市民外交协会创办的《对外旬报》上发表了多篇宣传文章，在一定程度上促进了上海地区国民会议促成会的建立，形成了一个要求召开国民会议、废除不平等条约的群众运动。董亦湘还曾从事过一段时间的教育工作。1924年8月到1925年上半年，他在中共领导创办的上海大学社会系任教期间，负责讲授社会发展史课程。他亲自编写的课程教材《社会发展史讲义》后来得以公开出版，为上海多所大学所采用，成为通用教材。董亦湘与瞿秋白等人还曾在上海大学和上海学联联合发起组织的夏令讲学会上讲课。董亦湘先后发表《唯物史观》《人生哲学》等长篇演讲，宣传马列主义。他还曾在陈独秀指导下翻译了德国社会主义活动家考茨基的《伦理与唯物史观》一书，后于1927年3月由“教育研究社”公开出版。1925年秋，在他即将出国学习前夕，还曾受邀到上海大学中学部作题为《民族革命问题》的演讲。

在商务印书馆党小组组长和支部书记任内，除了发动群众和开展革命宣传外，董亦湘还致力于发展充实党的组织，先后吸收陈云、张闻天、杨贤江、恽雨棠、张宜光等一大批优秀青年加入中国共产党，为中国革命增添了新鲜血液和有生力量。在商务印书馆党小组组长和支部书记任内，除了发动群众和开展革命宣传外，董亦湘还致力于发展党的组织，先后吸收陈云、张闻天、管文蔚、孙冶方、杨贤江、恽雨棠、张宜光等一大批优秀青年加入中国共产党，为中国革命增添了新鲜血液和有生力量。出生于1905年的青浦人陈云，父母早逝，从小由舅父抚养。14岁高小毕业后，他只身前往上海，进入商务印书馆成为一名学徒工。在商务印书馆工作期间，陈云努力勤奋，通过不断刻苦自学，依靠学识和才干逐渐在工友中间崭露头角,只用两年时间就完成了原本应该三年的学徒期。1924年后,中共上海地委开办了多间工人夜校,帮助不识字的工人扫盲,进而提高他们的文化水平和思想觉悟。不满20岁的陈云在商务印书馆工人夜校学习文化知识，同时开始接触到马克思主义相关著作。他非常喜欢听夜校教员董亦湘深入浅出地讲解马克思主义和中共的政策主张，对董亦湘的文章也很感兴趣，不仅自己经常读，而且还常找机会与董亦湘当面探讨自己心中的疑惑，并逐渐流露出支持革命的思想倾向。董亦湘十分欣赏这个刻苦好学、慎思明辨的优秀青年。1925年5月，五卅反帝爱国运动爆发。陈云和恽雨棠等一批商务印书馆青年职工，在党组织的号召下，毅然投身到伟大的革命运动中去。在激烈的对敌斗争中，陈云多次和工友们说：“铁窗生涯，家常便饭；杀头枪毙，告老还乡。”陈云表现出的非凡勇气和出色组织能力，使得他在群众中的威信大增，不久后，他被一致推选为职工委员会委员长,负责领导商务工人开展罢工斗争。陈云的表现，引起了中共商务印书馆党支部的重视，支部书记董亦湘决定吸收陈云加入中国共产党。经过一番慎重考察，1925年八九月间，陈云经董亦湘、恽雨棠共同介绍，正式加入中国共产党。这是陈云人生的一大转折点，从此开启了他为中国革命奋斗不息的征程。几十年后，陈云回忆说：“……入党以后，自己觉得此身已非昔比，今后不是做成家立业的一套，而要专干革命。”引导陈云走上革命道路近两个月后，董亦湘受命前往苏联莫斯科学习深造。

由于董亦湘、俞秀松等人年龄相对较大，又是有多年革命斗争经验的老党员，无论是文化水平，还是理论修养都比较高，对党的事业忠心耿耿，为人又平易近人，正派公道，在中山大学学生里声望很高。从1926年下学期到1927年上学期，在中大学习的邓小平等人，都曾聆听过董亦湘的授课。然而，受到副校长米夫赏识的王明为了提高个人威望，加强对中大的控制并进而攫取更高的党内地位，大肆开展宗派活动，一再排挤打击董亦湘等人。1927年6月，莫斯科中山大学第一期学生毕业。在工作总结大会上，教职员工和中国籍学生由于意见分歧发生了激烈的争论。以董亦湘、俞秀松、周达文为首1的“教务派”学生，批评王明控制的支部局有严重的官僚主义、宗派主义作风,与“支部局派”发生公开激烈的争论。这场争论并没有取得最终的结果,但也没有停止。其后，董亦湘留校工作，与张闻天一起在中国革命研究室当文字翻译。他经常把《真理报》登载的中国游击战争的消息翻译成中文，张贴在校内走廊上给中国籍师生看。1927年9月，董亦湘、俞秀松、左权等中大同学在孙冶方宿舍聚餐，这原本只是一次普通的同学聚会，但有其他同学听到参与者大多带有江浙口音，所以调侃他们是在开“江浙同乡会”。说者本无心，听者却有意。王明借机在中大学生间散布流言，无端诬陷董亦湘、俞秀松等人组织“江浙同乡会”，在校内开展非法活动，图谋建立地域小团体，煽动风潮，进行反党反革命活动。王明甚至指使人编造了“江浙同乡会”的所谓组织序列和参与人员名单。这张名单上共列有129人，人数早已大大超出江浙两省留学生的数量。如陈启科和左权都是湖南籍，但也被列入名单。

1927年11月，向忠发率领中共中央代表团到达莫斯科，参加十月革命10周年庆祝活动。王明在向代表团汇报在苏留学生思想情况时，又将“江浙同乡会”事件与学生反对支部局的斗争联系在一起，指责董亦湘等反对党的领导。向忠发听信片面之词，在中大一次留学生会议上扬言要“枪毙”董亦湘、俞秀松。一时间，流言四起,人人自危,许多江浙籍学生非常紧张和愤慨。董亦湘、俞秀松和其他许多学生纷纷向中共中央、联共（中）中央和共产国际写信控告。1928年6月，中共六大在莫斯科召开。“江浙同乡会”问题仍然没有定论，党内为此纷争不已，党的主要领导人周恩来不得不介入中山大学内部的两派纠纷之中。经过认真的调查研究，周恩来公开否认了“江浙同乡会”的存在。不久，中共中央,联共中央和共产国际三方又组织了联合调查委员会,开展了详细的调查，结果发现所有可靠的材料都表明，根本不存在所谓的“江浙同乡会”这样一个反党集团，从而彻底否定了王明对董亦湘等人的指控。但是王明等依然不肯罢休。他们利用联共(布)开展清党、反托派斗争的机会,更进一步进行打击报复,污蔑董亦湘等人是托派分子。董亦湘坚决抵制王明的打击迫害,多次在内部会议上揭露他们的卑1劣行径。他的发言赢得了党内许多正直同志的肯定和支持。但在王明的打击报复下，董亦湘还是被戴上了“托派嫌疑分子”的帽子，受到暗中监视。

董亦湘逝世的消息，其家人一直未知。1946年，董亦湘之女董梅珍带着全家北上解放区寻找父亲未果，无奈之下曾请中共中央华东局的负责同志专门发电报给毛泽东，查证关于父亲董亦湘的消息。日理万机的毛泽东特意回电说董亦湘确为上海工作时期的党内同志，但失去联系已久，请华东局对他的子女“特别招待，安排工作。”

1959年1月，苏联有关方面经过复查核实，对董亦湘作出“无罪结案”并“恢复声誉”的结论，同时给董亦湘在苏联的家属发了平反通知和证明。十一届三中全会后,中共中央对董亦湘的历史冤案进行了细致的复查,并于1984年5月为董亦湘正式平反昭雪,恢复名誉。1987年3月,国家民政部又追认董亦湘为革命烈士。