1906年春，徐镜心归国。他先在济南山左公学任教，不久便回烟台。在仓谷的协助下，与胡英、谢鸿泰等筹资在西郊通绅冈创办了东牟公学、端本女校，吸纳革命人才，借学堂作为同盟会的机关，进行革命活动。并以东牟公学为基地向四周扩展，仅两三年，黄县就办起革命学堂10多处。徐镜心利用自家油坊创办了明新学堂和坤元女校。

徐镜心留日前即剪掉了辫子，回国后首先动员学堂的学生剪。他还把子侄们召集到一起，把他们的辩子剪下来，引起一场轩然大波，亲友们群起而攻，骂他犯上作乱。1906年5月，有人到济南告密：烟台东牟公学是同盟会机关。山东巡抚派人暗中侦察，徐镜心闻讯迎风而上，径奔济南，进行公开演讲。随后直奔山东抚院提学使公寓，向新上任的提学使连甲大讲新政于国于民的裤益，并陈述了拟订的教育革新方案，直讲得这位大员连连点头，徐镜心竟直截了当地劝导连甲加入同盟会。

连甲与徐镜心接触只是为标榜自己开明，一听真要他加入革命，顿时大惊失色，起身环顾左右，呼了口气：“我真服了你，也感谢你对我的信任。但我系朝廷命臣，清廷虽多有失政，我却不可忘恩负义。我们还是各保其主吧。你宣传革命能宣传到我名下，够大胆的了。只是今后万不可再提此事。我们井水不犯河水，好自为之吧。”说罢，端茶送客。徐镜心离开泉城不久，巡警道即奉谕悬赏通辑他，连甲闻讯吓得魂飞魄散。

1906年7月，为广泛发动民众，扩大革命队伍，徐镜心赶到莱州沙河镇珍珠村拜访同盟会会员邱丕振。邱丕振家道殷实，在东京振武学校攻读时与徐镜心相识。徐镜心先拜见了邱丕振的父亲，邱老先生被这位年轻人的爱国热忧所打动，概然应允：“我有10个儿子。两个务农，4个经商，其余4个就交付你调遣吧。”并填写了一张2万元银票，捐赠同盟会做经费。邱丕振也当即把刚从日本购来的十几台织网机关闭停产，倾其所有，交付同盟会。从此，邱丕振与3个弟弟跟随徐镜心走上革命生涯，人称“邱氏四杰”。

1906年底，徐镜心将省内工作委交刘冠三等主持，自去东北进行活动。他先在奉天实业学堂任教，后担任日本人创办的《盛京时报》主笔。当时的《吉长日报》《长春报》《奉天日报》《微言报》主笔多是同盟会员，他们利用这些典论阵地揭露清廷腐败，倡建民主共和。

1907年春，宋教仁奉孙中山之命由日本来吉林，与徐镜心、新军中的吴禄贞、蓝天蔚、张绍曾和在奉天提督府任参赞的张榕等组成同盟会辽东分会。这期间，徐镜心与张继、商震、陈干偕同日本友人末永节、古川清等结伴在东三省宣传革命，招揽人才。徐镜心有时扮成商人收购山货；有时扮成书贩子兜售书报；有时扮成民间艺人走乡串户，他秘密结识了杨国栋等一批富有正义感的绿林头目，为推翻关外总督府，建立东北根据地，支援北方各省反清运动做了大量准备工作。

1908年，正当徐镜心等计划进一步开展活动时，行踪被官府侦悉，被捕去多人，宋教仁、徐镜心多亏了吉林警察署长连承基的底护，才幸免于难。连承基曾于1903年毕业于日本警官学校，倾向革命，对宋、徐十分钦佩，并从此弃官不做，与徐镜心结为生死之交。徐镜心脱险后，潜赴延吉，坚持革命活动。

两三年后，东北已发展同盟会员3000余名，武装力量也相当可观，战斗力很强。徐镜心与陈干等在长春组织山东同乡会，团结山东籍军人。新军六镇中山东籍官兵特别多，这部分人在后来的滦州起义中成为骨干。

1911年春，徐镜心因母病回乡。在原籍逗留期间，与邹耀庭、张殿邦等创立了黄县农会，在农民中进行推翻帝制、创建共和的革命教育。4月27日，黄兴等在广州举义。秋末，徐镜心赶回奉天，与革命党人在西关外南满铁路旁的辽东分会机关组成关外四路民军，计划发动奉天独立，夺取关外控制权。徐镜心、商震、祁耿寰等先后在辽阳、凤城、辽中等地举义。赵尔巽急令张作霖坐镇奉天，组织军队和地方武装残酷镇压，东北举义终因组织欠周密、伤亡惨重而失败。不久，吴禄贞、张榕为袁世凯、张作霖杀害，急进会会员被迫疏散，潜伏各地待机再举。徐镜心与刘艺舟等20余人由海路转抵烟台，为在胶东起事做准备。

武昌起义爆发，十余省起来响应。同盟会也加紧了活动，徐镜心由烟台匆匆赶到济南，与丁惟汾、刘冠三等密谋促使山东独立。大家议定，分头联络同盟会会员深入发动各界人士，并将意图渗透给倾向革命的咨议局议员丁佛言及江苏候补知府、开明士绅夏莲居。同时，争取新军五镇协统贾宾卿参加独立。

山东巡抚孙宝琦是个忠实的保皇派。当丁佛言等登门争取他支持独立时，他虽煌恐不安，却不愿顺应民意。针对他的死硬态度和整个时局，徐镜心等决定在咨议局议会厅召开全省各界代表大会，借社会力量压迫孙宝琦就范。

1911年11月5日，济南同盟会会员、各界代表和五镇部分官兵出席了各界联合大会，明确提出了推翻君主立宪、建立共和政体、宣布山东独立的《独立大纲》。会议开始后，新旧两派冲突，丁佛言拍案而起，慷概演讲，力压群声。迫于各界压力，孙宝琦勉强参加了于11月13日举行的山东独立大会。会议直开到晚上9点，他仍其顽不化地坚持“城存与存，城亡与亡”。丁惟汾、徐镜心等将大门上锁，禁止出人。孙宝琦无奈，将顶戴花翎取下往案上一放，带着哭腔说：“既然你们认为独立对山东有利，我也不坚持己见了！”丁佛言立即将事前写好的独立宣言张贴出来，提议推举孙宝琦为山东都督，全场一致通过山东独立。

11月16日，孙宝琦托病请假，预谋撤销独立；按察使、布政使等官员亦纷纷辞职，表示不愿合作。鉴于反动士绅、立宪派的顽抗，和自己对山东前途的忧虑，徐镜心决定赴广州请孙中山指示今后的行动方向。徐镜心由上海转广州，孙中山接见他时关切地说：“子鉴，斗争这样激烈，你何必到这里来呢？山东的事情你相机决断就是了嘛！”并指出：山东独立不可靠，孙宝琦是犹抱琵琶半遮面，隐退后面有杀声。孙中山安排徐镜心与上海军政府都督陈其美商定山东战略方案：一旦有变，先据烟台，后取登、莱，再图济南；责成上海军政府要给予实力援助；授权徐镜心继续领导山东革命。

12月4日，徐镜心由上海到青岛，于刘冠三处得悉济南形势日趋恶化，便疾奔车站，连夜乘车向烟台赶去。此时的烟台上空愁云回合，处处传播着守旧势力敌视革命的歌谣：“死了徐子鉴，祸害去一半；除掉徐镜心，革命断了根。”

1911年12月6日，徐镜心一行7人抵达烟台。第二天即会见同盟会山东分部同志，策划肃清反动势力，扎牢西征根基。同盟会会员栾星蜜、谢鸿春等在徐镜心离开烟台这段时间，以东牟公学为依托，做了大量瓦解清军、争取独立的工作。11月13日—11也就是山东独立的当天夜里，时称“十八豪杰”的革命党人兵分三路，发起武装行动。烟台道台衙门及都督府官兵猝不及防，兵备道徐世光乘乱逃往青岛。革命党人宫树德、杨德盛接管了海防营，另一路人马占领了巡警局、电话局及银行等要害部门，贴出安民告示。第二天，烟台街头锣鼓喧天，庆贺烟台独立。徐镜心先在烟台组成了“北方共和急进会”。王传焖担心失去民心，主动要求加入急进会，但以兵力单薄为词，拒绝发兵西征。徐镜心风闻登州知府孙熙泽来烟台活动，王传焖在他的蛊惑下已准备兵变，决定先发制人。

12月17日下午，共和急进会在疏材学堂集会，请王传焖到场，徐镜心威逼其交出总司令印信。董保泰等在东山海军练营见王传焖深夜不归，情知有变，急率所部200余人包围急进会，声言解救王司令。急进会被围，会员们奋起进行还击。徐镜心连抛出4枚炸弹后，自料敌众我寡，决定只身前去日本人的芝罘报社请记者仓谷及经理桑名贞治郎前来调停。但几次出门均被阻回。军警呼叫要枪能他，徐镜心高喊：“枪毙了我，要由王传焖偿命！”王传焖急忙隔墙喝令放行。

徐镜心请来仓谷和同情中国革命的桑名贞治郎。报社经理桑名贞治郎以保护报社财产为由会见王传焖，王传焖借梯下楼，率兵离开。回营后，马上宣布全城戒严，搜捕党人。又三番五次与日本领事交涉，污蔑徐镜心为土雁，指令交人或到报社捉人，但遭仓谷与桑名贞治郎极力抵制。

这时，徐镜心得悉有数百名参加关东举义的散兵在大连集结，遂于1912年1月5日由海路北上，去大连搬兵。徐镜心到大连建立了急进会总部。仓谷因在芝罘报发表文章支持徐镜心，清廷与日方交涉勒令其回国。仓谷遂决定去大连参加中国革命，并介绍旅居大连的日本友人栗田、乔木、石井投奔总部。连承基也带着一部分散兵到总部报到，招募的散兵已近500名。日本友人购来武器，邱不振捐资添置了弹药。徐镜心向登州知府孙熙泽发出警告信，虚造声势迫使他逃亡济南，使其所辖牟平、福山等10县清兵不敢轻举妄动，减轻了攻取登州的压力。

1912年2月13日，孙中山辞去大总统职务。8月，同盟会改组为国民党，徐镜心当选为山东理事长。周自齐为笼络徐镜心，报请袁世凯发表他为济南道，徐坚辞不就；改委日本留学监督，仍谢绝。受孙中山影响，徐镜心与邱不振在济南发起组织大同会，致力解决民生问题，兴办实业。

1912年底，山东徐镜心、丁佛言等当选为国会议员。徐镜心见袁世凯时，直言谏争道：“总统，应是公仆，国民才是主人……水可载舟，亦可覆舟。”心怀叵测的袁世凯听后逼视着徐镜心，沉默良久，非常阴险地说：“昔闻子鉴，今见子鉴矣！”而后又授意亲信以甘肃都督一职相诱，徐镜心不为所动。3月20日宋教仁被害，徐镜心在《泰东日报》上发表文章痛斥袁世凯倒行逆施，力逼查办凶手以谢国人。面对血腥镇压，徐镜心毫不畏惧，在《顺天时报》发表撰文，指责袁世凯复辟独裁。亲友们看到袁世凯的《乱党自首条例》《惩办国贼条例》，深知袁世凯意在剪除异己，都为徐镜心的处境担心，劝他出京暂避。他不以为意，表示要在北京继续进行倒袁计划，并做好了牺牲的准备。

1914年1月10日，袁世凯正式下令解散国会。3月4日，又悍然指示军法处长陆建章密造伪证，将徐镜心逮捕下狱，严刑拷打十余次，终不可夺其志。4月13日凌晨，徐镜心英勇就义，时年41岁。时隔不久，邱不振等亦先后遇难。至此，参加登、黄战事的十几位革命志士相继被害。

1935年6月10日，国民党五届二次会议通过了中央十四次常会做出决议，追授徐镜心为陆军上将，进行国葬。1936年5月，徐镜心，邱不振、邹耀庭等十几名烈士的遗骸由原籍迁葬济南千佛山“辛亥革命山东烈士墓”，国民党中央政府和山东当局在烈士陵园举行了隆重的迁葬仪式。

根据档案记载，徐镜心是在1915年3月15日被捕的。3月17日，京师警察厅发往军政执法处的公函中写道：“本月七日，接准大总统府秘书厅发到探员孙会员（孙会云）报呈，并附凌钺寄京同人便函，及新同盟会章程、党证各件，奉大总统批示：吴庭监密访办。等因。当即，秘派探员设法取得证据，并得其中真相。因于本月15日七时余，派员率带长警，在兵部洼中街日本人下平寓所门外，将乱党徐子鉴即徐镜心并同寓之人仓谷萁藏抓获。并查获手枪11枝（支），子弹35匣，计885粒，又上有陆军旗之国民实业券四百张，回子营租房折一扣。①”从中可见，徐镜心案是经大总统袁世凯批示查办的。

抓捕经过，在侦缉队函复司法处的公文中有细致的描述：3月14日夜，侦缉队奉京师警察总监吴炳湘的命令后，队长侯某便召集各分队进行了分工布置，15日黎明来到兵部洼中街29号院外。29号院是《顺天时报》社为员工租赁的寓所，《顺天时报》是一家日本人开办的报纸，社址在化石桥（现和平门路口一带）北。“分队长高凤林会同右一区郑署长导引人孙会云，督率三、五两队……齐集徐镜心寓外。高分队长偕孙会云入内，至东房寻徐镜心不见，乃至其相连西房。”西房住的是日本人仓谷萁藏。仓谷萁藏是徐镜心的朋友，曾与徐镜心在烟台同事。三四个月前来京。仓谷有朋友在报馆供职，来京后就在此寄居。同时在此居住的还有《时事新报》特派员小川。

见到仓谷，孙会云、高凤林谎称是新同盟会员，来此取枪。仓谷即从床下取出枪弹，交给孙高二人。孙高二人又向仓谷订买炸弹4枚，手枪数支，“伊约两三星期来取。”二人声称“兑取价款”，将仓谷骗出，往西走了一里多地。这是埋伏在此的警探一拥而上，将仓谷抓获。

将仓谷带到区警署后，侦缉队分队长高凤林、区警署长郑某又回到徐镜心寓所，检查出信函多件，事业证券一张，面值十元。正在检查的时候，有一个叫下平的日本人进来，声色俱厉地阻止检查，高郑二人只得走出徐镜心寓所。

上午9时许，徐镜心乘人力车从西口回来，也许发现了异常，徐镜心没有下车，人力车向胡同东口驶去。侦探毛伟雄发现后奋力追赶，喝令人力车停下驶回，车上的徐镜心被抓获。

徐镜心是以勾结匪党、谋为破坏之名被捕的，主要证据是一封号称凌钺的“通函”。所谓的“凌钺通函”，不过是孙会云的一个手抄稿，而且这份手抄稿也没有徐镜心的名字。徐镜心的另一个罪证是购买枪支，接济乱党，也是经不住推敲的，仓谷萁藏在供词中说：“此次购买枪支之事，系有一周姓随我到天津，在一外国人手共买的手枪十支，子弹一千粒，共四十盒，周姓出钱买的……闻周姓托我购买此枪，系一云姓朋友转托，彼盼运河南贩卖发财。至我与徐是多年朋友，他事（是）毫无关系。”仓谷所说的周姓朋友名叫周维屏，曾任同盟会河南支部副支部长。徐镜心在供词中说：“周生名维屏，号凌卓，系去岁在河南会馆谢某处有一二面之识……至买枪情形及其用途，均有仓谷、周生可问，本员不知。”

仓谷所说的云姓朋友就是孙会云。孙会云先抄凌钺通函，密呈总统府于前，后又托周维屏向仓谷买枪于后，然后作为导引人，以取枪之名，诱捕仓谷，抓捕徐镜心，其捏造证据的行为真是用心良苦。周维屏此人曾在辛亥开封起义中被捕，奇怪的是，同志皆被处死，斯人独生。他先以徐镜心朋友的身份托仓谷买枪，事发后，在警察厅又对仓谷“甘言诱之”。再来看上述档案，徐镜心等乱党案是由探员孙会云报呈大总统秘书厅，大总统秘书厅发下，由京师警察厅实施抓捕。在大总统秘书厅发给京师警察厅的公文中，有大总统袁世凯的批示：“吴廷监密访办”。可见徐镜心等议员的被捕，是大总统府直接参与的结果。

徐镜心是国会中著名的反袁派议员，一直为袁氏所忌恨。在徐镜心成为国会议员之初，就曾利用接触袁世凯的机会，对袁的行为予以当面告诫：“总统者，公仆也，国民者，共主也。仆无自己意志，以主人行动为行动。总统能为此，则中国治，否则中国乱。”袁世凯只得赔笑答称：“昔闻子鉴，今见子鉴矣！”为了拉拢这位老同盟会员，袁世凯曾以甘肃都督相许，但徐镜心不为所动。

在“善后大借款”事件中，袁氏领略了徐镜心的冷漠。当时，政府财政困难，向五国财团借款2500万英镑。由于这笔借款扣除赔款、盐税、借款后只剩不到820万磅，期满后中国连本带息要付6700多万磅，还要搭上盐税与关税利益，所以受到徐镜心等国民党籍国会议员的极力阻止。搞得政府不得不偷偷与五国签订协议，借得部分贷款，被议员们知道后，穷追不舍，迫使总理、财长不得已辞职。

1913年3月，国民党代表宋教仁被杀后，也是这个徐镜心，要求查办杀害宋教仁的凶手国务总理赵秉钧，并将矛头直指大总统袁世凯。

最可气的是，在袁氏指使“公民团”包围议会，迫使议员选举自己为总统之后，这个徐镜心竟然在报纸撰文，骂大总统为“破坏共和之蟊贼”，是“国人之罪人”。最不能容忍的是，这个徐镜心竟然在“二次革命”时，曾联络江西的李烈钧反袁。这样的人留在京城，袁世凯寝食难安。

3月16日，京师警察厅将徐镜心等人移交给京畿军政执法处。用刑十余次，终不能令徐镜心屈服。在狱中，徐镜心还以生命担保自己的日本友人仓谷无危害政府行为。3月27日，徐镜心写下了生命中最后的一个便条：“老贾如在寓，即将室内斗篷一件、枕头两个交由去人带来听用。又皮甲内有银票一张十元，一并交去人为要。匣上钥匙在黑皮包内外层，寻之自得。”

4月14日清晨，徐镜心被枪决，遗体埋在城西南万人坑（今北京宣武区菜园街北）；4月23日周树标、丁佛言等人将徐镜心遗体转移至宣外宝应寺。宝应寺位于登莱胡同，登莱胡同原是一片义地，专门用来埋葬登州莱州胶州在京死亡人士之用，名为登莱胶义地。义地旁有庙曰宝应寺，相传是唐时所建，后重修。徐镜心遗体在巡官文桂、巡长毕克顺的监视下，被移至宝应寺后，更换了棺木。装殓前，仓谷萁藏为遗体拍了照。